La carrière de Niall Toibin a commencé en 1953 en compagnie de radio RTE. Depuis 1967, il fait partie de l’Abbey Theatre de Dublin.

Pour le théâtre, il a participé à plusieurs pièces telles que THE ICEMEN COMETH, THE FIELD, THE BORSTAL BOY. Il tenait aussi le rôle de FEARLESS FRANK dans THE HOSTAGE au Theatre de New York.

Au cinéma, il a joué dans COUNTRY GIRLS, CHILDREN IN THE CROSSFIRE, EAT THE PEACH, RAWHEAD, FOOLS OF FORTUNE et FAR AND AWAY.